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从钚同位素组成和分布看核爆实验的后续影响
此信息发布于:2014-4-2      浏览次数:1034

 

钚是什么?

钚是一种人造的放射性元素,化学符号为Pu,原子序数为94;它外表呈银白色,接触空气后容易锈蚀、氧化,在表面生成无光泽的二氧化钚。钚质地如铸铁般坚而易脆,但与其他金属制成合金后又变得柔软而富延展性。钚和多数金属不同,它不是的良好导体。它的熔点很低(640°C),而沸点异常的高(3327 °C)。钚有二十种放射性同位素(具有相同质子数,不同中子数)。其中寿命最长的钚-244半衰期(原子核有半数发生衰变时所需要的时间)8080万年、钚-242半衰期为373300年和钚-239半衰期为24110年;其余的放射性钚同位素半衰期都低于7000年。

 

钚的应用?

钚是原子能工业的重要原料,常用于核爆实验和核武器的制造,如钚-239就是核武器中最重要的裂变成份;在核电站的核废料中也含有钚,但多为钚-242、钚-239和钚-238的混合物;另外,钚还常应用于能源和热源方面,如每公斤的钚-238可产生约570瓦特热能,适宜用于制作放射性同位素热电机

 

环境中钚的来源及其环境效应?

事实上,自20世纪40年代原子弹爆炸以来,钚就来到了我们生活的环境中,特别是20世纪60年代在全球范围内大规模进行的大气核爆实验(Harley, 1980; Sholkovitz, 1983),突发性核事故(如切尔诺贝利和福岛核事故)( Hirose et al., 1990; Zheng et al., 2012)以及核燃料加工厂的释放(Kershaw et al., 1995a1995b; Dai et al., 2002)。在环境中,钚同位素中丰度较高且具有代表性的是239Pu240Pu,并且根据240Pu/239Pu的原子比可以追溯钚的来源,因为240Pu/239Pu的原子比与反应堆类型核燃料燃烧时间中子通量和能量核爆炸类型有关(Dai et al., 2001)。如核电站所产生的240Pu/239Pu的原子比为0.2-1.0,核武器级别的240Pu/239Pu的原子比为0.01-0.07 (Huh et al., 1997; Yamana et al., 2001),而全球大气核爆实验产生的240Pu/239Pu的原子比为0.176±0.014(Krey et al., 1976; Kelley et al., 1999)进入环境中的钚通过大气沉降和水体运输作用进而汇入海洋,而海洋凭其占约71%地球表面积从而成为了钚的主要储库。据估算,世界大洋中239+240Pu的储量高达3.2×103 kg (Aarkrog, 2003)。钚一旦进入海洋,将参与各种海洋学过程并将运移远离排放源点,因而对环境的影响大大超出了核事故所发生的区域。此外,钚及其同位素因为其放射性和毒性而具有一定危险性。钚产生的α射线并不会穿透人体的皮肤而进入人体,但钚可能被人体吸入或消化而进入人体,形成的内照射会对人体的内脏造成不利影响。α射线会造成细胞的损伤、染色体的损伤,理论上可能导致癌症发病率的上升。但是这种影响并不会比其它能放出α射线的放射性物质危害更大。同时,钚也容易在人体的肝脏和骨骼中聚集,但该过程非常缓慢。所以,正是由于钚的放射性毒性和半衰期长等特点,因此,它一旦进入环境将长时间存在,从而成为社会公众关注的焦点。

 

南海钚同位素的来源?

福岛核事故之后,人们对于核电站的安全性产生了信任危机,如何更加科学地评估核电站对区域环境造成的影响,是核工业良好发展的重要前提。

本研究区域为我国南海北部,它与世界上最发达的经济区之——珠江三角洲相邻,毗邻的大城市有香港、深圳和广州。目前,位于深圳的大亚湾和岭澳核电站正在运行,而广东和海南另有4座核电站正在建设中,此外,广东规划建设中的核电站也高达5座。

厦门大学近海海洋环境科学国家重点实验室戴民汉教授课题组在南海北部及其邻近的珠江口采集了表层和柱状沉积物样品,并与日本独立行政法人放射线医学综合研究所郑建主任研究员课题组合作,应用扇形场电感耦合等离子质谱仪(SF-ICP-MS)(1)测定了沉积物中钚同位素组成,根据239+240Pu浓度和 240Pu/239Pu的原子比的时空分布,证实了南海人为放射性核素钚主要源自全球大气核爆实验的大气沉降和美国于1952-1958年间在马绍尔群岛进行的地面核武器实验;并运用两端元模型定量计算了马绍尔群岛对南海北部和珠江口钚源的贡献量分别为68%±1%30%±5%

那么,钚是如何从约4500公里以外的马绍尔群岛来到南海呢?答案就是——表层洋流的长距离输运,这其中包括了北赤道流和黑潮。北赤道流位于赤道北侧,在北纬10度至20度间,受东北信风的影响,自东向西推进,形成洋流,同时也携带着马绍尔群岛释放的钚源向西北推进,紧接着由北太平洋西部海域的黑潮接手,这股强劲的海流犹如一条巨大的江河,从南向北,滚滚向前,昼夜不息地流淌。黑潮由北赤道发源,经菲律宾,紧贴中国台湾东部进入东海,然后经琉球群岛,沿日本列岛的南部流去,于东经142°、北纬35°附近海域结束行程,而其中的一小股支流,在途经吕宋海峡时进入南海并携带钚进入南海(2)

 

1扇形场电感耦合等离子质谱仪(SF-ICP-MS)

 

2马绍尔群岛产生的钚输入南海的路径

 

此外,根据福岛核事故前后南海北部沉积物中239+240Pu浓度水平和240Pu/239Pu的原子比(3),证实了在南海并没有观测到来自福岛核事故的钚源信号或者既使有源自福岛核事故钚的输入,其输入通量也不至于改变钚同位素组成,并得出福岛核事故对南海影响很小。

 

3 福岛核事故前后钚同位素组成变化

 

相关研究成果于2014318日发表在国际顶级期刊Environmental Science & Technology (环境科学与技术)上(Junwen Wu, JianZheng*, Minhan Dai*, Chih-An Huh, Weifang Chen, Keiko Tagami and Shigeo Uchida. Isotopic Composition and Distribution of Plutonium in Northern South China Sea Sediments Revealed Continuous Release and Transport of Pu from the Marshall Islands. Environ. Sci. Technol.2014, 48, 3136-3144)。

相关链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/es405363q

 

参考文献:

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Dai, M. H.; Buesseler, K. O.; Kelley, J. M.; Andrews, J. E.; Pike, S.; Wacker, J. F. Size-fractionated plutonium isotopes in a coastal environment. J. Environ. Radioact.2001, 53, 9-25.

Dai, M. H.; Kelley J. M.; Buesseler, K. O. .Environ. Sci. Technol.2002, 36, 3690-3699.

Harley, J. H. Plutonium in the environment-a review. J. Radiat. Res.1980, 21, 83-104.

Hirose, K.; Sugimura, Y. Plutonium isotopes in the surface air in Japan: Effect of Chernobyl accident. J. Radioanal. Nucl.Ch.1990, 138, 127-138.

Huh, C. A.; Pisias, N. G.; Kelley, J. M.; Maiti, T. C.; Grantz, A. Natural radionuclides and plutonium in sediments from the western Arctic Ocean: sedimentation rates and pathways of radionuclides. Deep-Sea Res. II1997, 44, 1725-1743.

Kelley, J. M.; Bond, L. A.; Beasley, T. M. .1999, 237-238, 483-500.

Kershaw, P. J.; Woodhead, D. S.; Lovett, M. B.; Leonard, K. S. . Appl. Radiat. Isot.1995a, 46, 1121-1134.

Kershaw, P.; Baxter, A. The transfer of reprocessing wastes from north-west Europe to the Arctic. Deep-Sea Res.1995b, 42, 1413-1448.

Krey, P. W.; Hardy, E. P.; Pachucki, C.; Rourke, F.; Coluzza, J.; Benson, W.K.(Proceedings Series), IAEA: Vienna, 1976; pp 671-678.

Sholkovitz, E. R. .Earth Sci. Rev.1983, 19, 95-161.

Yamana, H.; Yamamoto, T.; Moriyama, H.;Kudo, A., Ed.; Elsevier: Oxford 2001, pp 31-46.

Zheng, J.; Tagami, K.; Watanabe, Y.; Uchida, S.; Aono, T.; Ishii, N.; Yoshida, S.; Kubota, Y.; Fuma, S.; Ihara, S. Isotopic evidence of plutonium release into the environment from the Fukushima DNPP accident. Sci. Rep.2012, 2,304; doi:10.1038/srep00304.